Nơi ở của Theodore Gill khi đó là một vùng nông thôn, gần khu chợ cá Fulton và cảng New York. Những chuyến đi đến vùng này đã khơi gợi sự quan tâm đến mảng ngư học trong Gill. Mặc dù học luật, ông lại sớm tỏ ra yêu thích môn lịch sử tự nhiên, đặc biệt là ngư học.[1]

Mùa đông năm 1857, đây là lần đầu tiên Gill đặt chân đến Washington, D.C. Ngay sau đó, Gill đến Antilles, nơi ông phát hiện nhiều loài cá biển mới và những loài cá nước ngọt đáng chú ý ở Trinidad.[2] Những ấn phẩm đầu tiên của Gill đã xuất hiện trong tạp chí Annals of the New York Lyceum of Natural History, mà ông là một thành viên vào năm 1858.[3]

Năm 1860, Gill được chọn vào Viện Hàn lâm Khoa học Tự nhiên Philadelphia (nay là Viện Hàn lâm Khoa học Tự nhiên Đại học Drexel). Năm 1861, ông bắt đầu làm việc tại Viện Smithsonian, sau đó được giao phụ trách Thư viện Smithsonian rồi trở thành Trợ lý Cấp cao tại Thư viện Quốc hội Hoa Kỳ khi Thư viện Smithsonian được dời về đây do hỏa hoạn.[2]

Gill dành phần lớn thời gian của mình để làm việc cho Smithsonian. Ông mất tại Washington, D.C., một vài năm sau khi bị đột quỵ.[3]